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吴友谊 配资:吴友谊草书怎么写

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吴友谊 配资:李亚栋/吴宇恩JACS赏析:MOF非配位氨基锚定Ru单原子用于选择性加氢

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撰文:哈囉鍾家偉 责编:ZSH

今天跟大家分享的是一篇JACS文章(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 9419?9422),题目为:Uncoordinated Amine Groups of Metal?Organic Frameworks to Anchor Single Ru Sites as Chemoselective Catalysts toward the Hydrogenation of Quinoline,来自李亚栋院士团队吴宇恩教授课题组。


前言:

金属催化是多相催化中的重要研究课题。传统负载型金属催化剂通常面临着高温烧结、金属团聚、金属流失等问题。因此,诸多策略,大放异彩,十八般武器,轮番上阵。例如,分子筛封装(金属Cluster封装之美),MOF封装(《ACS Catalysis》综述:MOF衍生炭基材料),核壳结构(浙大肖丰收老师课题组最新JACS赏析:核壳结构Pd@S-1高效催化生物质加氢),杂原子修饰(《ACS Catalysis》:硝基苯及其衍生物的选择性加氢反应),中空结构(Ferdi Schu?th,Hollow Nano- and Microstructures as Catalysts, Chem. Rev., 2016, 116 (22), 14056–14119)……

近年来,单原子催化,Single-Atom Catalysis (SAC),可实现金属原子利用率的最大化,降低催化剂成本,因而具备重要的意义。单原子催化剂同时具备均相催化剂“孤立位点”、多相催化剂结构稳定、易分离的优点,拥有桥连多相催化、均相催化的巨大潜力。通常,单原子催化剂的制备利用强金属-载体相互作用SMSI(Strong Metal-Support Interaction)策略。


图1. 表面自由能与金属尺寸的关系 Acc. Chem. Res., 2013, 46(8), 1740–1748

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清华大学化学系李亚栋院士、中国科学技术大学化学系吴宇恩教授课题组采用配位辅助策略,通过金属有机骨架材料(MOF)UiO-66-NH2上-NH2与Ru3+强配位作用,利用路易斯碱N中孤对电子对与Ru d轨道相互作用,将Ru前驱体吸附限域于MOF孔道中,经高温热解后,有机配体转化为氮掺杂多孔碳(N?C),金属阳极转化为ZrO2纳米粒子,Ru前驱体为热解生成的C原位还原。继而经HF刻蚀,制备N?C锚定的单原子Ru(Single atoms)催化剂Ru SAs/N?C。相比之下,未经-NH2修饰,热解过程中Ru单原子团聚成Ru纳米簇(Nanoclusters),形成Ru NCs/C。

思考:配位能力得有多强才可以利用这种配位辅助策略?不是MOFs可以么?


球差校正HAADF-STEM表明,Ru SAs/N?C中Ru主要以单原子形式存在。而RuNCs/C中Ru原子团聚成Ru Nanocluster,说明 UiO-66-NH2中-NH2有效稳定RuCl3前驱体,防止生成的Ru SAs进一步团聚成Ru NCs。

思考:球差电镜拍摄单原子时,对载体是否有要求?

FT-IR表明,RuCl3、-NH2之间存在相互作用。XPS N1S分谱表明,Ru SAs/N?C中N元素主要以石墨化N、吡啶N、吡咯N形式存在。Raman光谱表明,与Ru NCs/C 相比(ID/IG 0.97),Ru SAs/N?C含有更多缺陷位点(ID/IG 1.01)。X射线吸收近边结构(XANES)表明,Ru SAs/N?C中Ru为+3价。扩展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)表明,Ru SAs/N?C中不存在Ru-Ru键。EXAFS 曲线拟合表明,Ru壳层配位数约为2.6±0.5。





MOF高温热解形成的N掺杂多孔碳材料具备较大的比表面、孔容,利于底物的传质过程。Ru SAs/N?C对喹啉及其衍生物区域选择性氢化反应表现出极高的催化活性、选择性。



循环使用五次后,Ru SAs/N?C中Ru依然以单原子形式存在。




李亚栋院士课题组相关论文推荐:

1. Ionic Exchange of Metal–Organic Frameworks to Access Single Nickel Sites for Efficient Electroreduction of CO2, J. Am. Chem.Soc., 2017, 139 (24), 8078–8081

2. Isolated Single-Atom Pd Sites in Intermetallic Nanostructures: High Catalytic Selectivity for Semihydrogenation of Alkynes, J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (21), 7294–7301

3. Isolated Single Iron Atoms Anchored on N-Doped Porous Carbon as an Efficient Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction, Angew.Chem. Int. Ed. 2017 , 56,6937 –6941

4. Single Cobalt Atoms with Precise N-Coordinationas Superior Oxygen Reduction Reaction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 10800 –10805

5. Hollow Zn/Co ZIF Particles Derived from Core–Shell ZIF-67@ZIF-8 as Selective Catalyst for the Semi-Hydrogenation of Acetylene, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54,10889 –10893

备注:笔者水平有限,撰此文仅作总结之用,还望大牛不吝斧正。


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吴友谊 配资:和吴磊做朋友是怎样的体验?

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